ＶＢ６をＶＢ．ＮＥＴ向けに変換

Killがうまくいかないのは、PictureBoxが画像を参照していたためだと思います。
回避方法はサンプルを見てください。

Picture.Image.Saveでエラーが出るのは、同じファイルに上書きで保存できないため。
次を参照してください。 Image.Save メソッド (String) (System.Drawing)
ExternalExceptionのところを見てください。

Public Class Form1
    '削除のために画像の変数を作っておく
    Private img As Image

    Private Sub Form1_Load(ByVal sender As System.Object, ByVal e As System.EventArgs) Handles MyBase.Load
        '一旦変数に入れてから、PictureBoxに設定する
        img = Image.FromFile("e:\sample.jpg")
        Me.PictureBox1.Image = img
    End Sub

    Private Sub Button1_Click(ByVal sender As System.Object, ByVal e As System.EventArgs) Handles Button1.Click
        img.Save("e:\sample2.jpg")
    End Sub

    Private Sub Button2_Click(ByVal sender As System.Object, ByVal e As System.EventArgs) Handles Button2.Click
        'PictureBoxが参照しているために削除できないでいたので参照しないようにする
        Me.PictureBox1.Image = Nothing
        Me.PictureBox1.Refresh()
        '変数にしたのはこれをしたいがため。
        '明示的にDisposeすることによって、参照していたのを強制的に解除する
        img.Dispose()
        Kill("e:\sample.jpg")
    End Sub
End Class

Picture.CreateGraphicsで得られるハンドルは、PictureBox自身のもののためあまりよくないかと思います。
Bitmapのインスタンスなどを作成し、それに書き込むようにするほうがよいかと思います。

DrawImage()は次を参考にしてください。 Graphics.DrawImage メソッド (System.Drawing)

AutoRedrawはちょっとわかりませんでした。

ScaleHeightとScaleWidthについては、次のサイトの拡大縮小のあたりが参考になるのかなと思います。g.ScaleTransform()
緑のバイク ★ 初めてのC# 画像/描画

＞Picture.Image.Save("c:\Picfolder\test.bmp")　

同じファイル名での上書き？使い回し？は避けて
ユニークなファイル名で作業ファイルを作成して

＞Kill("c:\Picfolder\test.bmp")　

アプリケーションの開始と終了時に作業ファイルを削除するのが良いかと思います。
アプリケーション終了時に削除できないかどうかは試してみないとわかりかねますが
できない場合は、一部作業ファイルが残るのはあきらめるとかはどうでしょうか？

こういう構造にすれば、修正範囲は少なくて済みますし
動作確認のテストも簡単に済むので品質が保証できます。